Биоэлектрохимические пленки на электродах для применения в биотопливных элементах

В диссертации исследуются как ферментные (EFC), так и микробные (MFC) топливные элементы. В исследованиях ферментных топливных элементов электрохимически охарактеризованы взаимодействия между ферментами, комплексами осмия и редокс-полимерами. Эти ферменты и пленки редокс-полимеров иммобилизовали на электродах посредством физической адсорбции или ковалентного закрепления; их отклик исследовали с целью применения в ферментных топливных элементах и повышения выходной мощности и стабильности таких систем. Исследования микробных топливных элементов посвящены электрохимической характеристике биопленок модельных организмов Geobacter sulfurreducens и Rhodoferax ferrireducens на электродах, рост которых инициировали при фиксированном приложенном потенциале. В главе 1 представлены ферменты, комплексы осмия и редокс-полимеры, стратегии иммобилизации для работы ферментных топливных элементов и микробный электрокатализ электроактивными бактериями. В главе 2 с помощью циклической вольтамперометрии определяли параметры медиаторов в растворе и их взаимодействия с глюкозооксидазой, что позволяло проводить отбор редокс-медиаторов по их пригодности для окисления глюкозы глюкозооксидазой на анодах ферментного топливного элемента. В качестве медиаторов исследовали комплексы осмия с полипиридильными лигандами, обладающие широким диапазоном редокс-потенциалов от −0,24 до 0,43 В относительно Ag/AgCl; с помощью циклической вольтамперометрии оценивали константы псевдопервого и псевдовторого порядка для опосредования окисления глюкозы глюкозооксидазой. Константы скорости возрастали с увеличением разности между редокс-потенциалом глюкозооксидазы и потенциалами медиаторов. Хотя комплексы осмия с E° выше 0,2 В относительно Ag/AgCl характеризовались высокими константами скорости реакции с глюкозооксидазой, для дальнейшего изучения на анодах ферментного топливного элемента были выбраны комплексы с более низкими константами скорости и редокс-потенциалами, такие как Os[(4,4′-диметокси-2,2′-бипиридин)(4-аминоэтилпиридин)Cl)]PF6, с E° = +0,025 В относительно Ag/AgCl. Это обеспечивало компромисс между плотностью тока и потенциалом анода. Работа растворного, разделенного Nafion...