Захоронение ядерных отходов — пирохлор (A2B2O7): ядерная матрица для иммобилизации плутония и «минорных» актинидов

За последние полвека ядерный топливный цикл привёл к образованию приблизительно 1400 метрических тонн плутония и значительных количеств «минорных» актинидов, таких как Np, Am и Cm. Успешное решение проблемы обращения с этими актинидами существенно влияет на стратегию разработки усовершенствованных ядерных топливных циклов, предотвращение распространения ядерного оружия и геологическое захоронение высокоактивных радиоактивных отходов. В течение последнего десятилетия значительный интерес вызывает использование кубической структурной разновидности пирохлора A2B2O7 для иммобилизации актинидов. Основное внимание уделялось титанатному пирохлору благодаря его химической устойчивости; однако эти составы испытывают радиационно-индуцированный переход из кристаллического в апериодическое состояние вследствие радиационного повреждения, вызванного альфа-распадом актинидов. В зависимости от концентрации актинидов титанатный пирохлор становится аморфным менее чем за 1000 лет хранения. Недавно систематическое облучение пучками ионов различных составов пирохлора показало, что многие цирконатные пирохлоры не аморфизуются, а сохраняются в кристаллическом состоянии в виде структурной разновидности дефектного флюорита вследствие разупорядочения катионов в позициях A и B. Цирконатные пирохлоры сохраняют кристаллическое состояние даже при очень высоких дозах, превышающих 100 смещений на атом. Систематические экспериментальные исследования пирохлора, легированного актинидами и облучённого пучками ионов, анализ природного пирохлора, содержащего U и Th, а также моделирование энергетики процесса разупорядочения теперь обеспечивают достаточно детальное понимание структурных и химических факторов, определяющих реакцию пирохлора на облучение. Эти результаты создают надёжную основу для прогнозирования поведения и долговечности пирохлора, используемого для иммобилизации плутония.