Дополнение теории функционала плотности с помощью машинного обучения скрытых сообщений от молекул

Теория функционала плотности Кона–Шэма (DFT) является основой современных вычислительных подходов к электронной структуре. Ее точность в значительной степени зависит от функционала энергии обмена и корреляции, который описывает взаимодействие электронов сверх классической модели. Поскольку универсальная форма функционала до сих пор не обнаружена, для практических исследований используются приближенные функционалы, построенные эвристическими методами; однако они демонстрируют проблемы точности и переносимости, и систематический подход к их улучшению пока неясен. В этом исследовании мы демонстрируем, что функционал может быть систематически построен с использованием точных распределений плотности и энергий эталонных молекул с помощью машинного обучения. Удивительно, но пробный функционал, обученный всего на нескольких молекулах, уже применим к сотням молекул, включающих различные элементы первых и вторых рядов, с точностью, сопоставимой со стандартными функционалами. Это достигается посредством связи плотности и энергии с помощью гибкой прямой нейронной сети (feed-forward), что позволяет вычислять функциональную производную с помощью алгоритма обратного распространения ошибки. Кроме того, простое введение недистантного (нелокального) дескриптора плотности включает недистантные (нелокальные) эффекты для повышения точности, что ранее было непрактично. Наш подход, таким образом, способен обогатить рамки DFT за счет использования быстро развивающихся методов машинного обучения.