Терагерцовая спектроскопия при низких температурах LaFeO3, PrFeO3, ErFeO3 и LuFeO3: квазимагнонные резонансы и переходы мультиплетов основного состояния

Сообщается о зонно-центровых терагерцовых возбуждениях в искажённых перовскитах LaFeO3, PrFeO3, ErFeO3 и LuFeO3 без эффекта Ян-Теллера в внешних магнитных полях до 7 Т. Наши измерения низкотемпературных/низкоэнергетических поглощений LaFeO3 показывают квазиантиферромагнитные (q-AFM) и квазиферромагнитные (q-FM) магноны при ωqAFM ≈ 31.4 см−1 и ωqFM ≈ 26.7 см−1 в представлении Γ4 (Gx, Ay, Fz) с близкой вырожденностью, линейно снимаемой полем. LuFeO3 характеризуется нулевыми полевыми магнитными резонансами при ωqAFM ≈ 26.3 см−1 и ωqFM ≈ 22.4 см−1 в дополнение к расщеплённым по эффекта Зеемана кристаллическим полям (CF) переходам основного состояния 6A1 Fe3+ при ≈10.4 см−1, вызванным тонкими структурными отклонениями, индуцированными меньшим ионным радиусом Lu 4f1 на A-месте. Это локальное квазинецентросимметричное отклонение также обнаружено в ErFeO3 (Крамерс 4f11 Er3+ (4I15/2); Γ2 (Fx, Cy, Gz) < TSR ≈ 93 K), но с ≈4 см−1 ветвлением Zeeman для Fe3+, сильно смещённым в сторону более высоких энергий из-за 3d–4f обмена. Магноны при ωqAFM ≈ 31.5 см−1 и ωqFM ≈ 21.5 см−1 в ErFeO3 не испытывают полевого расщепления зон, но демонстрируют 13-кратное увеличение отношения интенсивностей q-AFM/q-FM. Отмечается заметный зависящий от поля баланс заполнений CF между более высокими ветвями Fe3+ и более низкими ветвями Er3+. Мультиплет Er3+ (4I15/2) при 49.5, 110.5 и 167.3 см−1 совпадает с частотами внешних решёточных мод, что указывает на сильное решёточно-обусловленное спин–фононное взаимодействие. Отношения поглощения в дальнем инфракрасном диапазоне при слабых внешних полях показывают магнитную зависимость только для тех зонно-центровых фононов, которые вовлекают движущиеся магнитные ионы. В целом наши результаты подтверждают возможность управления магнитным состоянием с помощью фононов. Квазиантиферро- и квазиферрорезонансы в PrFeO3 сильно расширяются, поскольку некрамерсовский Pr3+ вносит изменения в окружение лиганда на A-месте, приводя к почти вырожденному состоянию q-AFM и наименьшего CF-перехода Pr3+; при 7 Т они сливаются в одну широкую в основном неразрешённую особенность. Мы делаем вывод, что низкоэнергетические возбуждения в RFeO3 (R = редкоземельный элемент) сильно зависят от ионного радиуса лантанида и тем самым неразрывно связаны с механизмом, ассоциированным с происхождением наклонённой ферромагнетики. Кроме того, крошечные смещения решётки также обосновывают рассмотрение наиболее искажённых RFeO3 (R = редкоземельный элемент) как нецентросимметричных. В этих перовскитах изменения в решётке, вызванные меньшим редкоземельным ионом, и нелинейная внутренняя поляризуемость ионов кислорода, известная как причина решёточных нестабильностей, создают предпосылки для взаимодействия ионных и электронных взаимодействий, приводящих к спонтанной ферроэлектрической поляризации.