Обратимый спин-оптический интерфейс в люминесцентных органических радикалах

Молекулы представляют собой универсальную платформу для науки о квантовой информации и являются кандидатами для приложений в сенсорах и вычислениях. Надёжные спин-оптические интерфейсы необходимы для использования квантовых ресурсов материалов. До настоящего времени углеродсодержащие кандидаты были нелюминесцентными, что препятствовало оптическому считыванию через эмиссию. Здесь мы сообщаем об органических молекулах, демонстрирующих как эффективную люминесценцию, так и выход возбужденных состояний с мультиплетностью спина S > 1, близкий к единице. Это достигнуто за счёт проектирования энергетического резонанса между эмиссивными уровнями дублета и триплета в ковалентно связаных радикалах tris(2,4,6-trichlorophenyl)methyl–карбазол и антрацена. Мы наблюдали, что фотоэкситация дублета делокализуется на связанный акцен за несколько пикосекунд и затем эволюционирует в чистое высокоспиновое состояние (квартет для монородикала, квинтет для бирдикала) смешанного радикал–триплетного характера около 1.8 эВ. Эти высокоспиновые состояния когерентно адресуются микроволнами даже при 295 K, при этом оптическое считывание обеспечивается обратным межсистемным переходом к эмиссивным состояниям. Кроме того, для бирдикала при возврате в основное состояние ранее некоррелированные спины радикалов по обе стороны антрацена демонстрируют сильную спин-ковариацию. Наш подход одновременно обеспечивает высокую эффективность инициализации, манипуляций спином и оптического считывания при комнатной температуре. Интеграция люминесценции и высокоспиновых состояний создаёт органическую материальную платформу для развивающихся квантовых технологий.