Стеклоподобные аномалии и нетипичный термоэлектрический перенос в кристаллах типа chimney ladder

Кристаллы типа Nowotny chimney ladder сочетают признаки упорядоченных кристаллов и аморфных тел, что делает их перспективными термоэлектрическими материалами благодаря их изначально низкой теплопроводности. Мы исследуем интерметаллическое соединение Ru2Sn3 и показываем, что, несмотря на кристаллический порядок, его теплоёмкость демонстрирует стеклоподобную аномалию, похожую на бозоновский пик, в интервале 8–14 К. Объединив эксперименты с вычислениями на основе первых принципов и молекулярно-динамическими моделями, мы связываем это поведение с низкоэнергетическими оптическими фононами, возникающими из структуры chimney ladder. Эти моды сильно сцепляются с акустическими фононами, приводя к гибридизации и эффекту избегаемого пересечения, которые перекраивают вибрационный спектр и заставляют гибридизованные акустические ветви напрямую вносить вклад в наблюдаемую аномалию. Термоэлектрические измерения выявляют дополнительные стеклоподобные признаки, связанные с этими возбуждениями, тогда как электрическое сопротивление показывает расширенную линейную зависимость от температуры и аномально большую квадратичную составляющую при низких температурах. Простой теоретический модельный подход, основанный на рассеянии электронов на передемпфированных фононах, качественно объясняет эти наблюдения. Мы показываем, что гибридизация низкоэнергетических оптических и акустических фононов в chimney ladder-кристалле Ru2Sn3 вызывает стеклоподобные термодинамические и переносные аномалии и аномальное термоэлектрическое поведение.