Прогноз структуры MoS3 и проектирование легированных переходными металлами катализаторов для эффективного электровосстановления CO2

Разработка эффективных и высокоселективных катализаторов для электрохимической реакции восстановления CO2 (CO2RR) критична для достижения углеродной нейтральности и устойчивых энергетических циклов. В данном исследовании стабильная структура монослоя MoS3 была определена с помощью программного обеспечения для прогнозирования кристаллической структуры CBD-GM. Благодаря различным координационным окружениям серы и большому дипольному моменту MoS3 служит идеальной подложкой для одноатомных катализаторов. Путём легирования переходных металлов в конкретные серные позиции (S1–S3) мы систематически отобрали ряд конфигураций одноатомных центров для активации CO2. Результаты показывают, что молекулы CO2 эффективно активируются при легировании атомами Sc, Mn, Fe, Co и Ni в позиции S2. Примечательно, что CoS2@MoS3 и NiS2@MoS3 показали высокую эффективность в селективном превращении CO2 в CH4 с низкими лимитирующими потенциалами −0,17 и −0,49 В соответственно. Это исследование даёт теоретическое обоснование рационального проектирования одноатомных систем на основе MoS3 для эффективного и селективного электровосстановления CO2.