Селективное трансферное гидрирование фурфурала и 5-гидроксиметилфурфурала на медных катализаторах, полученных из гидроталькита, с использованием метанола в качестве донора водорода

Серию недорогих катализаторов на основе меди, полученных из прекурсоров гидроталькита, исследовали для селективного трансферного гидрирования фурфурала биомассового происхождения (FFR) до фурфурилового спирта (FA) и 2-метилфурана (MF), используя метанол одновременно в качестве растворителя и донора водорода. Специфические текстурные характеристики приготовленных катализаторов определяли с помощью различных методов, включая рентгеновскую дифракцию (XRD), сканирующую электронную микроскопию (SEM), просвечивающую электронную микроскопию (TEM), термогравиметрический анализ/дифференциальный термический анализ (TGA/DTA), физическую адсорбцию азота, температурно-программируемую десорбцию в атмосфере аммиака (NH3-TPD), температурно-программируемое восстановление в атмосфере водорода (H2-TPR), инфракрасную (IR) спектроскопию адсорбции пиридина и рентгеновскую фотоэлектронную спектроскопию (XPS). Медный катализатор продемонстрировал превосходную селективность в трансферном гидрировании при превращении FFR в FA, обеспечив выход FA 94,0 мол.% при 473 K в метаноле. Обработка медного катализатора смесью H2/N2 при 773 K привела к образованию металлических форм Cu в активированном образце. Интересно, что полученный активированный медный катализатор способствовал превращению FFR в MF, обеспечивая выход MF 94,1 мол.% при 513 K. Превращение FFR в MF включало тандемную реакцию, состоящую из гидрирования FFR с последующим последовательным гидрогенолизом FA; при этом синергетический эффект между металлическими формами Cu и кислотными центрами на поверхности катализатора играл ключевую роль в образовании MF. Кроме того, активированный медный катализатор продемонстрировал выдающуюся эффективность в другой важной реакции превращения биомассового сырья — превращении 5-гидроксиметилфурфурала (HMF) в 2,5-диметилфуран (DMF), обеспечив целевой выход DMF 96,7 мол.%. Эксперименты по регенерации показали, что как медный, так и активированный медный катализаторы сохраняли высокую активность и стабильность после пяти циклов повторного использования. Таким образом, исследование представляет новый подход к экологичному, эффективному и связанному с переработкой биомассы гидрированию с использованием доступного...