Появление релаксорной фазы и настройка размерности в смешанных двумерных гибридных перовскитах

Смешение молекулярных катионов в гибридных перовскитах на основе свинцовых галогенидов предоставляет мощный путь для настройки их оптоэлектронных свойств, структурной стабильности и фазовых переходов. Хотя такой составный инженеринг широко изучен для трёхмерных перовскитов, его влияние на низкоразмерные аналоги остаётся в значительной степени неизученным. В настоящей работе мы исследуем смешение катионов в двумерных перовскитах Руддлесдена–Поппера BA2MA n-1Pb nBr3 n+1 с помощью комплексного мультиметодного подхода. Мы показываем, что замена метиламмония (MA) на диметиламмоний (DMA) преобразует длиннодисперсную ферроэлектрическую фазу в состояние, характеризующееся фрустрированными электрическими диполями. Широкополосные диэлектрические измерения выявляют, что это состояние является релаксорной фазой, ранее не наблюдавшейся в трёхмерных гибридных перовскитах. Примечательно, что смешение катионов также управляет размерностью перовскита, позволяя стабилизировать толстослойные члены с n = 5 в виде монокристаллов. Эти результаты подтверждают, что смешение катионов является универсальным инструментом для контроля как полярного порядка, так и размерности в двумерных гибридных перовскитах.