Масштабируемое амперного уровня электровосстановление CO2 до этилена, обеспеченное инженерией сродства к кислороду, направляемой дескрипторами

Электровосстановление CO2 до этилена с использованием возобновляемой электроэнергии предлагает устойчивый подход к смягчению парникового эффекта. Однако эффективное производство этилена затрудняется медленной C–C связью и широким распределением продуктов. Руководствуясь изменениями энергии, связанными с образованием C–C связи и расщеплением C–O как дескрипторами для электросинтеза этилена, мы предсказали и синтезировали ненасыщенный MgO1-x, закреплённый на Cu, методом фазового разделения, индуцированного электрохимически. Электрохимическая оценка этого катализатора обеспечивает фардаевскую эффективность этилена 78,2% при 300 mA cm−2 в проточном элементе. Механистические исследования выявляют бифункциональность MgO1-x. С одной стороны, химическое взаимодействие MgO1-x с доменом Cu стабилизирует Cu+ и формирует асимметричные пары Cu+···Cu0, способствующие сопряжению *CO–CHO. С другой стороны, MgO1-x с высоким сродством к кислороду усиливает связывание с двухуглеродным интермедиатом и стимулирует диссоциацию C–O связи, ускоряя образование этилена. В конечном итоге этот катализатор обеспечивает селективность по этилену 60,7% при 25 A в сборке мембрана-электрод площадью 100 cm2, что эквивалентно скорости производства C2H4 1,1 L h−1. Электровосстановление CO2 до C2H4 ограничивается медленным образованием C–C связей и низкой селективностью. В работе представлен модифицированный MgO1-x катализатор на Cu, разработанный с помощью инженерии сродства к кислороду, направляемой дескрипторами, который обеспечивает селективное производство C2H4 в крупномасштабных сборках мембрана-электрод.