Рациональный дизайн фотокатализаторов на основе нитрида углерода посредством выявления дефектов цианамида как каталитически активных центров

Полимер мелон на основе гептазина (также известный как графитоподобный нитрид углерода, g-C3N4) является перспективным фотокатализатором выделения водорода. Тем не менее попытки повысить его изначально низкую активность редко основываются на рациональном подходе из-за недостаточного фундаментального понимания механизма его действия. В настоящей работе с использованием молекулярных модельных катализаторов на основе гептазина мы идентифицируем цианамидную группу как «дефект», имеющий фотокаталитическое значение. Эти знания использованы для рационального дизайна полимера нитрида углерода, содержащего цианамидные группы, что позволило получить материал со скоростью выделения водорода и кажущейся квантовой эффективностью (400 нм), в 12 и 16 раз соответственно превышающими показатели немодифицированного мелона. Компьютерное моделирование и характеристика материала показывают, что эта группа улучшает координацию с платиновым сокатализатором и, как следствие, кинетику переноса заряда, а также способствует разделению фотогенерированных носителей заряда. Продемонстрированный перенос знаний для рационального дизайна катализаторов создает концептуальную основу для разработки высокоэффективных фотокатализаторов на основе гептазина.