Применение циклической вольтамперометрии для исследования усиленного генерирования каталитического тока анодами, модифицированными биопленками Geobacter sulfurreducens, штамм DL1, и его вариантным штаммом KN400

Биопленка Geobacter sulfurreducens формируется на поверхности анода и катализирует генерацию электрического тока, окисляя ацетат и используя анод в качестве конечного метаболического акцептора электронов. В настоящей работе представлен качественный анализ циклической вольтамперометрии анодов, модифицированных биопленками штаммов G. sulfurreducens DL1 и KN400, для прогнозирования возможных лимитирующих скорость стадий генерации тока. Штамм KN400 генерирует примерно в 2–8 раз больший ток, чем штамм DL1, в зависимости от материала электрода, что позволяет проводить сравнительный электрохимический анализ механизма генерации тока. Этот анализ основан на ранее опубликованной нами электрохимической модели генерации тока, катализируемой биопленкой, расширенной в настоящей работе до пяти стадий: стадия 1 — массоперенос ацетата, диоксида углерода и протонов в биопленку и из нее; стадия 2 — микробное превращение ацетата в диоксид углерода и протоны; стадия 3 — неконцертированное одновэлектронное восстановление восьми эквивалентов медиатора переноса электронов (ET); стадия 4 — внеклеточный перенос электронов (EET) через биопленку к поверхности электрода; стадия 5 — обратимое окисление восстановленного медиатора электродом. Выведены пять идеализированных вольтамперометрических зависимостей тока от потенциала (вольтамперограмм) — по одной для каждого случая, в котором предполагается, что соответствующая стадия модели ограничивает каталитический ток. Сопоставление с экспериментальными вольтамперограммами анодов, модифицированных биопленками DL1 и KN400, показывает, что для обоих штаммов микробное окисление ацетата (стадия 2) протекает быстро по сравнению с микробным восстановлением медиатора переноса электронов (стадия 3), а генерация каталитического тока ограничивается либо стадией 3, либо внеклеточным переносом электронов через биопленку (стадия 4). Возможное ограничение каталитического тока стадией 4 согласуется с наблюдаемыми градиентами концентрации протонов внутри этих биопленок и с конечной толщиной, достигаемой этими биопленками. Представленная здесь модель была разработана как универсальная для применения к биопленкам, отличным от G. sulfurreducens, и могла бы служить...