Разработка медиаторных ферментативных топливных элементов для работы в крови

Процесс ферментативного катализа окисления глюкозы сопровождается высвобождением электронов, которые при направленном протекании по электрической цепи могут использоваться для питания устройств. Этот принцип стимулировал исследования, направленные на создание имплантируемых медицинских устройств, работающих за счёт топлива и окислителя, присутствующих in vivo, а именно глюкозы и кислорода соответственно. Основные трудности связаны с эффективным преобразованием химической энергии в электрическую, передачей химического процесса электроду, обеспечением обеих этих функций в физиологических условиях в течение достаточно длительного времени и, как следствие, выработкой достаточного количества электрической энергии для питания устройства. Данная диссертация опирается на более чем тридцатилетний опыт развития биомолекулярной электроники и продолжает его. Методики сборки ферментных электродов разработаны, сопоставлены и проанализированы с целью повышения плотности каталитического тока и стабильности окисления глюкозы. Исследованы добавление углеродных нанотрубок и применение альтернативных стратегий сшивания; разработан новый метод получения ферментных электродов. Показано, что ферментный электрод, изготовленный с добавлением многостенных углеродных нанотрубок и совместной иммобилизацией глюкозооксидазы с медиатором на основе осмия, связанным с редокс-полимером, сшитым парами глутаральдегида и последовательно восстановленным боргидридом натрия, обеспечивает плотность тока окисления глюкозы 4,7 мА/см² в фосфатном буферном растворе (pH 7,4, 37 °C, 150 мМ NaCl) в присутствии 100 мМ глюкозы и сохраняет почти 80% этого тока в течение 24 часов при измерении при приложенном потенциале 0,35 В (глава 2). Ферменты, окисляющие глюкозу и восстанавливающие кислород, совместно иммобилизуют вместе с медиаторами на основе осмия, связанными с редокс-полимером, в плёнках на электродах; в состав также вводят многостенные углеродные нанотрубки, а сшивание проводят парами глутаральдегида. Полученные системы сравнивают в псевдофизиологических условиях (главы 3–4). На основе этих результатов полностью ферментативные системы окисления глюкозы...