Исследование свойств электронного переноса на цеолите Silicalite-1 для потенциальных электрокаталитических применений

Разработка высокоэффективных электрокатализаторов имеет решающее значение для устойчивого преобразования и хранения возобновляемой энергии. Цеолит Silicalite-1 (S-1) считается перспективным материалом для создания электрокатализаторов благодаря однородной и точной пористости и стабильному структурному скелету даже при экстремальных потенциалах. Однако его электрохимические свойства остаются недостаточно изученными, в частности роль внутренних поровых каналов. В настоящей работе исследованы пути внутреннего и внешнего сферического электронного переноса (ISET/OSET) на цеолите S-1 с использованием классических редокс-зондов. Впервые показано, что кинетика ISET внутри пор S-1 быстрее, чем на внешних поверхностях, что оптимизируется микропоровыми каналами и гидроксильными терминациями. Напротив, кинетика OSET не сильно зависела от пористости и свойств поверхности S-1. Эти электрохимические выводы послужили основой для создания S-1 цеолита, содержащего ионы лития, с быстрой кинетикой ISET для электрокатализa восстановления кислорода. Полученный материал продемонстрировал высокую селективность 85% по образованию H2O2 в нейтральном растворе и выход 9,2 mol g_cat^-1 h^-1 при работе в проточном элементе.