Разработка и испытание мезопористого кремнезема, функционализированного дигликоламидом, для сорбции трехвалентных актинидов и лантанидов

Development and Testing of Diglycolamide Functionalized Mesoporous Silica for Sorption of Trivalent Actinides and Lanthanides
Annie B. Kersting, H. Nitsche, Harris E. Mason, Jennifer A. Shusterman, Jon Bowers, Anthony Bruchet, Eva Uribe
2015-09-03

Дигликоламид-функционализированный мезопористый кремнезёмСорбция европия и америцияSBA-15Твердотельная ЯМР-спектроскопияТрёхвалентные актиниды и лантаноиды
Секвестрация трехвалентных актинидов и лантанидов, присутствующих в отработавшем ядерном топливе и отходах, накопленных в результате прошлой деятельности, необходима для надлежащего долгосрочного обращения с этими металлами, особенно для предотвращения их попадания в окружающую среду. Органически модифицированный мезопористый кремнезем является эффективным материалом для извлечения и возможного последующего разделения актинидов и лантанидов благодаря высокой удельной поверхности, возможности подбора лигандов и химически устойчивой матрице. Нами был синтезирован первый новый гибридный материал, состоящий из мезопористого кремнезема типа SBA-15, функционализированного дигликоламидными лигандами (DGA-SBA). Благодаря матрице с высокой удельной поверхностью DGA-SBA обладал самой высокой из опубликованных к настоящему времени в литературе емкостью по Eu среди всех твердофазных экстрагентов на основе DGA. Сорбционное поведение европия и америция на DGA-SBA в азотнокислой и солянокислой средах исследовали в периодических экспериментах с контактом фаз. Было установлено, что DGA-SBA обеспечивает высокую сорбцию Am и Eu при pH 1, а также в растворах азотной и соляной кислот концентрацией 1 и 3 M, что делает его перспективным для секвестрации этих металлов из отработавшего ядерного топлива или отходов, накопленных в результате прошлой деятельности. Кинетика сорбции Eu в 1 M HNO3 была в два раза медленнее, чем кинетика сорбции Am. Кроме того, кратковременную устойчивость DGA-SBA к разрушению в присутствии кислоты исследовали методом твердотельной ЯМР-спектроскопии 29Si и 13C. В этих условиях материал оказался относительно стабильным: лиганд сохранялся в неизменном виде после 24 ч контакта с 1 M HNO3, что является важным фактором при использовании DGA-SBA в качестве экстрагента из кислых сред.
1
Синтезирован новый гибридный сорбент DGA-SBA путем функционализации мезопористого кремнезема SBA-15 лигандами дигликоламида.
2
DGA-SBA продемонстрировал наибольшую из известных емкостей по европию среди твердофазных экстрагентов на основе дигликоламида, что связывают с высокой удельной поверхностью.
3
После 24 часов контакта с 1 M HNO3 DGA-SBA сохранял относительную стабильность; согласно твердотельной ЯМР-спектроскопии, лиганды дигликоламида оставались intact.
4
DGA-SBA обеспечивал высокую сорбцию америция и европия при pH 1, а также в 1- и 3-молярных растворах азотной или соляной кислоты.
5
Кинетика сорбции европия в 1 M HNO3 была в два раза медленнее кинетики сорбции америция.

Мезопористый кремнезём SBA-15, функционализированный дигликоламидом (DGA-SBA), для сорбции трёхвалентных актинидов и лантанидов, в частности европия и америция, в кислых средах

Сорбционная ёмкость, кинетика, эффективность в кислых средах и кратковременная химическая стабильность DGA-SBA при сорбции Eu и Am

Publication Details
Publication Date
2015-09-03
Journal
Publisher
ISSN
Access Type
Author Information
Authors
Annie B. Kersting
H. Nitsche
Harris E. Mason
Jennifer A. Shusterman
Jon Bowers
Anthony Bruchet
Eva Uribe
Explore further
Open the scid.ai AI chat with a ready-made request: it will find papers on a similar topic and help build a literature review.
Find similar papers in the chat
Make a presentation
100%