Предсказание электронной плотности с использованием машинного обучения и взвешенного сглаженного перекрывания атомных позиций

Доступ к точным электронным плотностям в химических системах, особенно в динамических системах, включающих химические реакции, перенос ионов и другие процессы переноса заряда, имеет решающее значение для многочисленных приложений в химии материалов. Традиционные методы вычислительного предсказания данных об электронной плотности для таких систем включают квантовомеханические (QM) методы, такие как теория функционала плотности. Однако неудовлетворительное масштабирование этих QM-методов ограничивает их применение относительно небольшими размерами систем и короткими интервалами динамического времени. Для преодоления этого ограничения мы разработали формализм машинного обучения на основе глубокой нейронной сети, названный глубоким предсказанием плотности заряда (DeepCDP), для предсказания плотностей заряда с использованием только атомных позиций для молекул и конденсированных (периодических) систем. Наш метод использует взвешенное сглаженное перекрывание атомных позиций для построения отпечатков окружений в каждой точке сетки и их отображения на данные об электронной плотности, полученные из QM-моделирования. Мы обучили модели для объёмных систем меди, LiF и кремния; для молекулярной системы воды; а также для двумерных заряженных и незаряженных систем гидроксил-функционализированного графана с добавленным протоном и без него. Мы показали, что DeepCDP достигает значений R² предсказания выше 0,99 и среднеквадратичных ошибок порядка 10⁻⁵ e² Å⁻⁶ для большинства систем. DeepCDP масштабируется линейно с размером системы, обладает высокой степенью распараллеливания и способен точно предсказывать избыточный заряд протонированного гидроксил-функционализированного графана. Мы демонстрируем, как DeepCDP можно использовать для точного отслеживания положения зарядов (протонов) посредством вычисления электронных плотностей в нескольких выбранных точках сетки в материалах, что значительно снижает вычислительные затраты. Мы также показываем, что наши модели могут быть переносимыми, позволяя предсказывать электронные плотности для систем, на которых они не обучались, но которые содержат подмножество атомных видов, присутствовавших в обучающих данных. Наш подход может использоваться для разработки...