Понимание поляронного транспорта в сложных оксидах путем сочетания прецизионного синтеза и первопринципной многочастичной теории

В сложных оксидах носители заряда часто сильно взаимодействуют с колебаниями кристаллической решетки, образуя поляроны — запутанные электрон-фононные квазичастицы, транспортные свойства которых по-прежнему трудно охарактеризовать. Экспериментальное исследование собственного поляронного транспорта требует сверхчистых образцов, тогда как теоретическое описание — методов, выходящих за рамки теории возмущений низких порядков. В данной работе представлен прогностический теоретико-экспериментальный подход к исследованию поляронного транспорта в сложных оксидах. Сосредоточившись на прототипическом поляронном оксиде — анатазе TiO₂, — мы сочетаем выращивание высококачественных пленок, легированных вакансиями кислорода, методом гибридной молекулярно-лучевой эпитаксии с первопринципной диаграммной методикой Монте-Карло для электрон-фононной системы (FEP-DMC), недавно разработанной для точного прогнозирования свойств поляронов. Наши пленки демонстрируют рекордно высокую подвижность электронов для анатаза TiO₂, что находится в превосходном согласии с расчетами FEP-DMC, выполненными до проведения эксперимента; эти расчеты предсказывают подвижность при комнатной температуре 45 ± 15 см⁻² В⁻¹ с⁻¹ и температурную зависимость подвижности μ ∝ T⁻¹·⁹ ± ⁰·⁰⁷⁷. Микроскопический анализ с использованием сканирующей просвечивающей электронной микроскопии и рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии выявляет роль вакансий кислорода в изменении транспорта при более низких температурах. Метод FEP-DMC также дает количественное представление об энергии образования полярона, распределении его фононного облака, искажении решетки вокруг полярона и вкладе поляронного механизма в подвижность. В совокупности эти результаты обеспечивают более глубокое микроскопическое понимание транспорта больших поляронов в сложном оксиде и формируют основу для характеристики других поляронных материалов.