Электролитная инженерия для эффективного электрохимического восстановления нитратов до аммиака на титановом электроде

Нитраты, поступающие со стоком с сельскохозяйственных угодий и из промышленных потоков отходов, представляют собой широко распространённый побочный продукт и опасный загрязнитель. Традиционные электрохимические подходы к очистке воды направлены на решение этой проблемы путём превращения нитратов в экологически безопасный N2 при минимизации образования экологически опасных побочных продуктов, таких как аммиак и закись азота, в процессе, известном как «денитрификация». Мы модифицируем эту концепцию и рассматриваем возможность оптимизации превращения нитратов в аммиак, который также является важным товарным продуктом, используемым в качестве удобрения, потенциального топлива и химического прекурсора. Электрохимическое превращение нитратов в аммиак позволяет рециркулировать связанный азот и представляет собой привлекательную дополнительную альтернативу энерго- и ресурсоёмкому процессу Габера—Боша. В данной работе мы исследовали влияние различных электрохимических условий (pH, концентрации нитратов и приложенного потенциала) на селективное восстановление нитрата до аммиака на титановом катоде. Мы установили, что для достижения высокой селективности необходимы высокие концентрации как протонов, так и нитрат-ионов; максимальная кулоновская эффективность по аммиаку составила 82% при приложенном потенциале −1 В относительно RHE и парциальной плотности тока по NH3 −22 мА/см2 с использованием 0,4 М [NO3−] при pH ∼0,77. Титановый электрод, являющийся слабым катализатором выделения водорода и обладающий высокой коррозионной стойкостью, обеспечивает широкий диапазон рабочих условий для достижения высокой селективности восстановления нитрат-анионов. Была оценена стабильность системы, и на протяжении 8-часового эксперимента сохранялась высокая кулоновская эффективность. После электрохимических испытаний на поверхности катода был обнаружен гидрид титана. Кроме того, мы представляем предварительное технико-экономическое исследование, показывающее, что применение электрохимического подхода для производства нитрата аммония может быть осуществимо.