Сравнение молекул и твёрдых тел в структурном и алхимическом пространствах

Оценка (не)сходства кристаллических, разупорядоченных и молекулярных соединений является важным этапом разработки алгоритмов для автоматизированного исследования конфигурационного пространства сложных материалов. Например, метрика структурного сходства имеет ключевое значение для классификации структур, поиска в химическом пространстве более эффективных соединений и материалов, а также для развития методов машинного обучения нового поколения, предназначенных для предсказания стабильности и свойств молекул и материалов. В последние годы было разработано несколько стратегий сравнения атомных координационных окружений. В частности, метод сглаженного перекрывания атомных позиций (smooth overlap of atomic positions, SOAP) стал элегантной основой для получения инвариантных относительно трансляций, вращений и перестановок дескрипторов групп атомов, что легло в основу разработки различных классов межатомных потенциалов, обучаемых методами машинного обучения. В данной работе обсуждается, как можно объединить такие локальные дескрипторы с использованием подхода регуляризованного энтропийного сопоставления (regularized entropy match, REMatch) для описания сходства как целых молекул, так и объёмных периодических структур, предложив мощные метрики, позволяющие исследовать алхимические и структурные сложности в рамках единой схемы. Кроме того, с использованием этого ядра и метода гребневой регрессии можно предсказывать энергии атомизации для базы данных малых органических молекул со средней абсолютной ошибкой менее 1 kcal mol(-1), что является важной вехой в применении методов машинного обучения для оценки молекулярных свойств.